2 年前
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加入教会不久的年轻修女安，深信替人驱魔是她天生的使命，然而天主教会却有个令她不满的不成文传统：只有神父可以进行驱魔仪式。幸好，安和一个认可她驱魔天赋的导师相遇，因而破例让她参与并旁观驱魔课程，成为首位学习驱魔仪式的修女。安很快地展现出在驱魔上的才能，与此同时，众人却发现她与恶灵有着一段不可告人的过去……。宇宙黑暗势力妄图摧毁地球文明，遭到了铠甲勇士与搭档的抵抗，阴谋万年后卷土重来。一万年后，霸炎马和冰羽鹰二铠兽按约定时间苏醒，马，鹰二铠兽请求唐思诗协助寻找铠甲勇士召唤人，以阻止即将到来的灾难。
蓝桃博士开发了秘药强能优，并对外宣称强能优可使人体优化，实则是想通过推广强能优得到最强大脑，且服用者会失控变为邪灵体，此现象引起了网媒大条社新闻编辑霍莉莉和实习生任天云的关注。实习医生陈耀祖偶然发现强能优的秘密，决定进入大条社调查。
至此，唐思诗引领霸炎马和冰羽鹰找到任天云和陈耀祖作为铠甲召唤人，加上极富热心的霍莉莉，四人展开了与蓝桃的斗争。经过破解重重案件和陷阱，铠甲勇士们与得到最强大脑的蓝桃进行最终大战，并取得了胜利。。【STAFF】
企划：We'veInc.
原作：SANRIO・SEGATOYS
监督：山本天志
系列构成：岛田満
角色设定：伊部由起子宫川知子
音响监督：岩浪美和
动画制作：STUDIOCOMET
【CAST】
桜あかり：高森奈津美
儿ビー：斋藤彩夏
ラブラ：沢城みゆき
ミリア：竹达彩奈
ガーネット：平野绫
サンゴ：清水爱
沙罗：片冈あづさ
サフィー：ささきのぞみ
レオン：赤羽根健治
ディアン：福山润。
